A rod of light in the light cage – a new basis for quantum-optically integrated light-matter interaction on a chip

In the rapidly growing field of hybrid quantum photonics, the realization of miniaturized, integrated quantum-optical systems with intense light-matter interaction is of great importance for both fundamental and applied research. An international team around IRIS member Oliver Benson and Flavie Davidson-Marquis, the first IRIS Adlershof fellowship holder, has integrated a novel on-chip hollow-core light cage into an alkali atom vapor cell.
Implemented by 3D nanoprinting, the compact light cage on a chip exhibits several advantages compared to other hollow-core waveguide structures. Whereas hollow-core fibers suffer from inefficient vapor-filling times — exceeding months for few centimeter-long devices — the design of the light cage allows for high-speed gas diffusion through side-wise direct access to the hollow core within minutes (Figure a).



The research team observed coherent interaction between a rod of light in the light cage with room-temperature cesium atoms by the effect of electromagnetically induced transparency (Figure b) and investigated the influence of the light cage on the light-matter interaction for the first time. “The results represent a major step forward in hybrid integration of designer laser-written structures and atom cells. The freedom to produce three-dimensional structures–nearly without restrictions on the silicon-technology platform–will allow us to combine light-matter interaction in the light cage with other Si-chip-compatible devices, i.e. lithium niobate waveguides for modulation and frequency conversion of light, as well as direct mode coupling from and to optical fibers. Extensive control of the single-photon properties in a quantum network could ultimately be applied all on one chip”, explains corresponding author Tim Kroh.

Coherent interaction of atoms with a beam of light confined in a light cage
F. Davidson-Marquis, J. Gargiulo, E. Gómez-López, B. Jang, T. Kroh, C. Müller, M. Ziegler, S.A. Maier, H. Kübler, M.A. Schmidt, and O. Benson
Light: Science and Applications 10 (2021) 114, DOI: doi.org/10.1038/s41377-021-00556-z

 

Lichtblick für die Quantenforschung
HU-Forschungsteam und Partner haben erstmals die Teilchenaustauschphase von Photonen direkt gemessen

Dieses Experiment liefert den direkten Beleg für ein erstaunliches Quantenphänomen, das nur bei völlig gleichartigen Quantenobjekten beobachtet wird. Damit kommt die Quantenforschung einen wichtigen Schritt voran.

Die Teilchen, denen das Forscherteam auf der Spur ist, sind schwer zu fassen. Die Physiker untersuchen die Quantenteilchen der elektromagnetischen Wellen, auch Photonen genannt, aus denen Licht besteht. Photonen lassen sich nur dann unterscheiden, wenn sie unterschiedliche Wellenlängen haben, in unterschiedlichen Richtungen schwingen oder sich an verschiedenen Punkten in Raum und Zeit befinden.

„Wenn zwei in Wellenlänge und Schwingungsrichtung ununterscheidbare Photonen aufeinandertreffen und sich wieder trennen, haben sie gewissermaßen ihre Identität verloren“, erläutert Kurt Busch. „Man stelle sich vor, wir schicken zwei Zwillinge durch zwei Türen in einen gemeinsamen Raum. Wenn Sie wieder hinaustreten, können wir nicht feststellen, ob sie dazu jeweils dieselbe Tür benutzt haben oder nicht“, ergänzt Oliver Benson, Mitglied von IRIS Adlershof. In der Quantenmechanik passiert dennoch etwas. Laut dem sogenannten Symmetrisierungspostulat gibt es zwei Kategorien von Elementarteilchen: Bosonen und Fermionen. Diese Arten von Teilchen unterscheiden sich dahingehend, was passiert, wenn man sie miteinander vertauscht.

  Abbildung 1: Konzeptionelle Skizze des Interferometeraufbaus: a Ein verschränktes Photonenpaar (roter Strahl) wird in das Interferometer geleitet, welches zwei unterschiedliche Möglichkeiten am zentralen polarisierenden Strahlteiler (PBS) produziert, wie in b gezeigt: Entweder das Photon in Pfad 1 wird transmittiert und das Photon in Pfad 2 wird reflektiert oder genau umgekehrt. Die Quantensuperposition dieser Szenarien führt zu der Interferenz zwischen Zuständen, die physikalisch vertauschte Versionen voneinander sind, und offenbart die Teilchenaustauschphase ϕ_x. Der blaue Strahl wird von einem abgeschwächten Laser erzeugt und dient als Referenzsignal um die effektiven optischen Pfadlängenunterschiede, ϕ_1 und ϕ_2, zu bestimmen.

Im Beispiel hieße das, wenn jeder der Zwillinge den Raum aus der jeweils anderen Tür wieder verlässt. Bei Bosonen ändert sich nichts – bei Fermionen erhält die quantenmechanische Wellenfunktion, die die Teilchen beschreibt, einen Phasenschub, der auch Austauschphase genannt wird. „Im Zwillingsbeispiel kann man sich das vielleicht so vorstellen: Schicken wir die beiden Zwillinge im Gleichschritt in den Raum und kommen sie aus verschiedenen Türen wieder heraus, so sind sie weiterhin im Gleichschritt. Als Bosonen treten die Zwillinge mit demselben Bein voran aus dem Raum heraus, mit dem sie auch zuerst in Raum geschritten sind. Jedoch benötigen sie als Fermionen beide einen Schritt mehr und gehen beim Verlassen des Raumes nun mit dem anderen Bein voran“, so Benson. „Dass Photonen bosonisch sind, konnte bislang nur durch indirekte Messungen und mathematische Berechnungen gezeigt werden“, sagt Kurt Busch. „In unserem jüngsten Experiment haben wir die Teilchenaustauschphase von Photonen erstmals direkt gemessen und haben damit einen direkten Beleg für ihren bosonischen Charakter erbracht.“

Um die Austauschsymmetrie eines Zustandes für zwei identische Teilchen direkt nachzuweisen, hat das Team eine optische Apparatur mit einem Interferometer aufgebaut. Herzstück des Aufbaus – in der Größe eines kleinen Tisches – sind zwei Strahlteiler. Zwei Photonen wurden dann in das Interferometer geschickt und durch den Strahlteiler auf zwei verschiedene Wege geführt. Entlang einem der beiden Wege werden die Photonen miteinander vertauscht, während sie auf dem anderen unverändert bleiben. Am Ausgang des Interferometers wurden dann beide Photonen am zweiten Strahlteiler wieder überlagert. „Je nachdem, ob die Photonen bosonisch oder fermionisch sind, sind dann die beiden Photonen im Gleichschritt und verstärken sich oder sie sind außer Tritt und löschen sich aus“, erläutern die Physiker.

Zukünftige Verbesserungen des Interferometers werden ein neues Werkzeug für Präzisionsmessungen mit Quantenlicht bereitstellen. Gleichzeitig etabliert das Experiment eine neue Methode zur Erzeugung und Zertifizierung von Quanten-Zuständen von Licht. Dies ist sehr wichtig im neuen Gebiet der Quanteninformationsverarbeitung, auf deren Basis derzeit neuartige, wesentlich leistungsfähigere Computer entwickelt werden.


Direct observation of the particle exchange phase of photons
K. Tschernig, C. Müller, M. Smoor, T. Kroh, J. Wolters, O. Benson, K. Busch, and A. Perez-Leija
Nat. Photonics (2021), DOI: 10.1038/s41566-021-00818-7

 

 
Real-time optical distance sensing of up-conversion nanoparticles with a precision of 2.8 nanometers
  Sub-diffraction limited localization of fluorescent emitters is a major goal of microscopy imaging. It is of key importance for so-called super-resolution, a technique that was awarded the Nobel Prize in Chemistry in 2014. A cooperation of researchers in Australia, China, the USA and IRIS Adlershof have now demonstrated ultra-precise localization and tracking of fluorescent nanoparticles dispersed on a mirror. The many randomly oriented molecular dipoles in such up-conversion nanoparticles (UCNPs) interfere with their own mirror images and create unique, bright and position-sensitive patterns in the spatial domain.

The pattern can be detected in the far-field by a sensitive camera and was compared to a detailed and quantitative numerical simulation. In this way it was possible to localize individual particles with an accuracy of only 2.8 nm, a value which is smaller than 1/350 of the excitation wavelength.

The localization can be performed rapidly, and a single particle can be followed with a 50Hz frame rate. This is much faster than other self-interference-based methods based on mapping of the fluorescence spectrum. A special benefit of UCNPs is their high photo-stability and sensitivity, e.g. to temperature and PH. Therefore, the novel technique may be used for high-resolution multimodality single-particle tracking and sensing.

Axial Localization and Tracking of Self-interference Nanoparticles by Lateral Point Spread Functions
Y. Liu, Z. Zhou, F. Wang, G. Kewes, S. Wen, S. Burger, M. Ebrahimi Wakiani, P. Xi, J. Yang, X. Yang, O. Benson, and D. Jin
Nat. Commun. 12 (2021) 2019, DOI: 10.1038/s41467-021-22283-0

 

 Per Tintenstrahl gedruckte Elektroden in OLEDs

Forscher des HySPRINT-Verbundlabors GenFab (Generative Manufacturing Processes for Hybrid Components) der Humboldt-Universität zu Berlin (HU) und des Helmholtz-Zentrums Berlin (HZB) haben eine vom Berliner Unternehmen OrelTech hergestellte leitfähige Tinte erfolgreich in lösungsprozessierten organischen LEDs integriert.

Nach dem Drucken der partikelfreien Silbertinte wird ein Argonplasma verwendet, um die Silberionen in der Tinte zu metallischem Silber zu reduzieren. „Da dieser Prozess bei niedriger Temperatur stattfindet, eignet er sich für temperaturempfindliche Substrate wie flexible Kunststofffolien“, erklärt Dr. Konstantin Livanov, Mitbegründer und Technischer Leiter von OrelTech. Die Forscher stellten organische Leuchtdioden unter Verwendung der Silbertinte als transparente leitende Elektrode auf dem flexiblen Substrat PET her. Die resultierenden Bauteile zeigen vergleichbare Lichtleistungseigenschaften wie diejenigen, die auf dem ansonsten weit verbreiteten Indiumzinnoxid (ITO) basieren. Entscheidend ist jedoch, dass die Silberelektroden beim mechanischen Biegen eine überlegene Stabilität gegenüber ITO zeigten. Dr. Felix Hermerschmidt, leitender Forscher im gemeinsamen Labor von HU und HZB, bestätigt: "Die auf der OrelTech-Tinte basierenden OLEDs bleiben noch bei solch einem Biegeradius intakt, bei dem die auf ITO basierenden OLEDs brüchig werden und versagen." Dies eröffnet verschiedene Anwendungsmöglichkeiten für die gedruckten Bauelemente. Die Arbeit wurde in der Fachzeitschrift "Flexible and Printed Electronics" veröffentlicht und ist Open Access verfügbar. GenFab, unter der Leitung des IRIS Adlershof Mitglieds Prof. List-Kratochvil, zieht für weitere Forschungs- und Entwicklungsarbeiten in Labore und Büros im neuen IRIS-Forschungsgebäude ein.

ITO-free OLEDs utilizing inkjet-printed and low temperature plasma-sintered Ag electrodes,
M. Hengge, K. Livanov, N. Zamoshchik, F. Hermerschmidt, and E..J. W. List-Kratochvil
Flex. Print. Electron. 6 (2021) 015009, DOI: 10.1088/2058-8585/abe604

Optical coherence tomography (OCT) on highly scattering and porous materials

Tapping into quantum mechanics

Aron Vanselow, a young reseracher at IRIS Adlershof, shows an attractive approach that makes it easier to perform optical coherence tomography (OCT) on highly scattering and porous materials. It specifically demonstrates that entangled photons can be used to improve the penetration depth of (OCT) in highly scattering materials. The method represents a way to perform OCT with mid-infrared wavelengths and could be useful for non-destructive testing and analysis of materials such as ceramics and paint samples.
OCT is a nondestructive imaging method that provides detailed 3D images of subsurface structures. OCT is typically performed using visible or near-infrared wavelengths because light sources and detectors for these wavelengths are readily available. However, these wavelengths don’t penetrate very deeply into highly scattering or very porous materials.
Aron Vanselow and colleagues from Humboldt-Universität zu Berlin in Germany, together with collaborators at the Research Center for Non-Destructive Testing GmbH in Austria, now demonstrate a proof-of-concept experiment for mid-infrared OCT based on ultra-broadband entangled photon pairs. They show that this approach can produce high quality 2D and 3D images of highly scattering samples using a relatively compact, straightforward optical setup.

Researchers used entangled photons to increase the penetration depth of OCT for scattering materials. They demonstrated the technique by analyzing two alumina ceramic stacks containing laser-milled microchannels. The mid-infrared illumination allowed the researchers to capture depth information and to create a full 3D reconstruction of the channel structures (pictured).

“Our method eliminates the need for broadband mid-infrared sources or detectors, which have made it challenging to develop practical OCT systems that work at these wavelengths,” said Vanselow. “It represents one of the first real-world applications in which entangled photons are competitive with conventional technology.”
The technique could be useful for many applications including analyzing the complex paint layers used on airplanes and cars or monitoring the coatings used on pharmaceuticals. It can also provide detailed 3D images that would be useful for art conservation.
For this technique, the researchers developed and patented a nonlinear crystal that creates broadband photon pairs with very different wavelengths. One of the photons has a wavelength that can be easily detected with standard equipment while the other photon is in the mid-infrared range, making it difficult to detect. When the hard-to-detect photons illuminate a sample, they change the signal in a way that can be measured using only the easy-to-detect photons.
“Our technique makes it easy to acquire useful measurements at what is a traditionally hard-to-handle wavelength range due to technology challenges,” said Sven Ramelow, who conceived and guided the research. “Moreover, the lasers and optics we used are not complex and are also more compact, robust and cost-effective than those used in current mid-infrared OCT systems.”

Imaging with less light

To demonstrate the technique, the researchers first confirmed that the performance of their optical setup matched theoretical predictions. They found that they could use six orders of magnitude less light to achieve the same signal-to-noise ratio as the few conventional mid-infrared OCT systems that have been recently developed. “We were positively surprised that we did not see any noise in the measurements beyond the intrinsic quantum noise of the light itself,” said Ramelow. “This also explained why we can achieve a good signal-to-noise ratio with so little light.”
The researchers tested their setup on a range of real-world samples, including highly scattering paint samples. They also analyzed two 900-micron thick alumina ceramic stacks containing laser-milled microchannels. The mid-infrared illumination allowed the researchers to capture depth information and to create a full 3D reconstruction of the channel structures. The pores in alumina ceramics make this material useful for drug testing and DNA detection but also highly scattering at the wavelengths traditionally used for OCT.
The researchers have already begun to engage with partners from industry and other research institutes to develop a compact OCT sensor head and full system for a pilot commercial application.

Frequency-domain optical coherence tomography with undetected mid-infrared photons
A. Vanselow, P. Kaufmann, I. Zorin, B. Heise, H. M. Chrzanowski, S. Ramelow
Optica 7 (2020) 1729, DOI:10.1364/OPTICA.400128

 

Xolography as new volumetric 3D printing method

It looks like science fiction but in fact could be the future of 3D printing: A blue slice of light wanders through a liquid, while light projections emerge through the window of a glass vessel. Resembling the replicator of the Star Trek spaceships, the desired object materializes. What used to take hours soon floats in the liquid in the vessel, is then removed, and cured under UV light.
The underlying process – xolography – was developed by a team led by chemist Stefan Hecht from IRIS Adlershof, physicist Martin Regehly, and the founder Dirk Radzinski in the startup company xolo GmbH in Berlin Adlershof over the past two years. For the first time, they now describe their unique method in the renowned journal Nature.

Their invention is based on Hecht’s specialty: photoswitchable molecules, which only at the intersection (xolography) of light rays of two different colors allow precise curing of the starting material in the entire volume (holos). In combination with a new printing process (xolography) based on a laser-generated light sheet and projected cross-sectional images, the desired objects are generated from virtual 3D models.
In contrast to conventional 3D printing, in which the objects are created layer by layer, the advantages of xolography are the significantly higher build speed that is due to the higher efficiency of combining two linear one-photon processes as opposed to non-linear two-photon stereolithography. The faster build speed does not compromise for resolution and thus smooth surfaces can be created. Moreover, fully assembled multicomponent systems can be fabricated in just one step.
Hecht is amazed “to see how fast this has been moving from an idea to xolo’s first prototype printer, the XUBE. Working in a highly interdisciplinary team including chemists, physicists, materials scientists, and software developers with a clear focus and dedication, we have been able to develop xolography as a powerful new method.” He is excited about the many opportunities ahead: “The beauty is our method’s versatility as we can print hard as well as soft objects. This should have major implications for the future manufacturing of optical, (micro)fluidic, and biomedical devices.”“

Xolography for linear volumetric 3D printing
M. Regehly, Y. Garmshausen, M. Reuter, N.F. König, E. Israel, D.P. Kelly, C.-Y. Chou, K. Koch, B. Asfari, and S. Hecht
Nature 588 (2020) 620, DOI: 10.1038/s41586-020-3029-7
 

Molecular telegraphy: Sending and receiving individual molecules precisely

The concept of throwing and catching a ball is familiar to everyone and works well in the macroscopic world. But could this be done in the nanoworld using individual molecules instead? And if one could transfer molecules precisely back and forth between two distant places, how fast would they be? An international team involving Stefan Hecht, who is a member of IRIS Adlershof, found some spectacular answers to these questions and the results of their study have been published as the cover story a recent issue of Science magazine.

"Through the targeted movement of individual molecules, we can gain insight into fundamental physical and chemical processes that are important for molecular dynamics - for example during chemical reactions or in catalysis," explains Leonhard Grill from the University of Graz, who led the team. For the study, the scientists brought organic molecules about two nanometers long on a silver surface with the fine metal tip of a scanning tunneling microscope in a special orientation, in which they are still extremely mobile, even at -266 °C. “We were able to show that, despite the very flat surface, the molecules move along a single row of atoms, i.e. only in one direction,” the researcher describes.

If an electric field is switched on, individual molecules can be moved perfectly along a straight line by electrostatic forces, as if the molecule would be on rails. As a result, the molecules can – depending on the direction of the field – be sent and received in a targeted manner by the forces of repulsion and attraction, respectively. The uncovered phenomenon operates over relatively long distances of 150 nanometers and at the same time with extremely high precision of 0.01 nanometers. The researchers were able to measure the time it took an individual molecule to be transferred and thus could determine the speed of an individual molecule directly. At these low temperatures, the molecule moved at 0.1 mm per second over the silver surface. These studies provide completely new possibilities for the investigation of molecular energies during movement and more importantly during chemical reactions.

At Oak Ridge National Laboratory, the researchers were able to carry out a unique transmitter-receiver experiment. Specifically, two separate scanning tunnel microscope tips were first appropriately positioned. Upon switching the “transmitter tip” from attractive to repulsive mode, the molecule moved precisely to the location of the “receiver tip”. This allowed to characterize the molecular motion and deduce the speed. But moreover this experiments illustrates the great potential for information transfer since all information stored in the molecule can be transfered with exquisite spatial precision. "

Control of long-distance motion of single molecules on a surface‐Emitting Diodes
D. Civita, M. Kolmer, G. J. Simpson, A.-P. Li, S. Hecht, and L. Grill
Science 370 (2020) 957, DOI: 10.1126/science.abd0696
 
 

Implementation of Flexible Embedded Nanowire Electrodes in Organic Light‐Emitting Diodes

Researchers in the HySPRINT joint lab Generative manufacturing processes for hybrid components (GenFab) of Humboldt-Universität zu Berlin (HU) and Helmholtz-Zentrum Berlin (HZB) have developed together with the Austrian Institute of Technology (AIT) a method to produce flexible transparent electrodes based on silver nanowires. Specifically, the nanowires are spray coated and embedded within a polymer resin on top of polyethylene terephthalate (PET) substrate.Not only are the electrodes fabricated using solution-based approaches, but compared with the widely used indium tin oxide (ITO), the electrodes show higher stability in mechanical bending tests. "Since the spray coating approach in this work can be upscaled to larger areas", says Dr. Felix Hermerschmidt, senior researcher in the joint lab of HU and HZB, "this mechanical stability can be translated to an industrial process."

The researchers fabricated organic light-emitting diodes employing the developed ITO‐free nanowire electrodes. These show considerably higher luminance values at the same efficacy compared to their ITO‐based counterparts. As Dr. Theodoros Dimopoulos, senior scientist at AIT, points out, "Replacing ITO in optoelectronic devices is a key area of research and this work shows the possibilities of doing so without loss in performance."

The work has been published in physica status solidi rapid research letters and is featured on the cover of the November 2020 issue of the journal.

GenFab, led by IRIS Adlershof member Prof. List-Kratochvil, is moving in laboratory rooms in the new IRIS-research building for further development.

Implementation of Flexible Embedded Nanowire Electrodes in Organic Light‐Emitting Diodes
Lukas Kinner, Felix Hermerschmidt, Theodoros Dimopoulos, and Emil J. W. List-Kratochvil
Phys. Status Solidi RRL14 (2020) 2000305,   DOI:10.1002/pssr.202000305
 
 

Die Zukunft der Biomedizin?

Forscher der Humboldt-Universität und des Experimental and Clinical Research Centers (ECRC) haben das erste Infrarot basierte Mikroskop mit Quantenlicht gebaut. Durch ein gezieltes Verschränken der Photonen gelang ihnen eine Abbildung von Gewebeproben mit vorher unsichtbaren Bio-Merkmalen.

Die Forschungsgruppe der Humboldt-Universität zu Berlin und des Experimental and Clinical Research Centers (ECRC), einer gemeinsamen Einrichtung von Charité – Universitätsmedizin zu Berlin und dem Max-Delbrück-Centrum für Molekulare Medizin in der Helmholtz-Gemeinschaft, ist mit ihrem neuen Experiment auf der Titelseite der Fachzeitschrift Science Advances zu sehen. Ihnen gelang es erstmalig verschränkte Lichtteilchen (Photonen) für Mikroskopaufnahmen zu verwenden. Diese sehr überraschende Methode zur Quanten-Bildgebung mit undetektierten Photonen, wurde erst 2014 in der Arbeitsgruppe um den berühmten Quantenphysiker Anton Zeilinger in Wien entdeckt. Die ersten Aufnahmen zeigen Gewebeproben eines Mäuseherzens.

Die Gewebeprobe wird mit „unsichtbarem“ Licht im mittleren Infrarot (MIR) untersucht, ohne dieses Licht jemals zu sehen. Die Forscher verwenden hierfür einen normalen Laser und eine kommerzielle CMOS-Kamera. Dadurch ist dieser Ansatz für MIR-Mikroskopie nicht nur robust, schnell und rauscharm, sondern auch kostengünstig - was sie für Anwendungen in der realen Welt sehr vielversprechend macht. Dieser Einsatz von Quantenlicht könnte so zukünftig das Gebiet der biomedizinischen Mikroskopie unterstützen.

Quantenmikroskopie eines Mausherzens. Verschränkte Photonen ermöglichen die Erstellung eines hochauflösenden MIR-Bildes unter Verwendung einer CMOS-Kamera und extrem niedrigen Beleuchtungs­intensitäten. Im Bild: Absorption (links) und Phaseninformation (rechts) aus einem Bereich in einem Mausherz. Der gelbe Balken entspricht 0,1 mm, was etwa der Breite eines menschlichen Haares entspricht.


Die derzeitige Kameratechnik wird weitestgehend von silizium-basierten Technologien dominiert. Es gibt Milliarden von CCD- (charge coupled device) und CMOS- (complementary metal oxide semiconductor) Sensoren in Digitalkameras, Mobiltelefonen oder (autonomen) Fahrzeugen. Diese wandeln Licht (Photonen) in elektrische Signale (Elektronen) um. Aber wie auch unsere menschlichen Augen können diese Geräte den wichtigen mittleren IR-Bereich nicht sehen. Dieser Bereich ist für diese Geräte gewissermaßen unsichtbar, jedoch bspw. für die biomedizinischen Wissenschaften sehr interessant, da er wertvolle biochemische Informationen enthält, die es ermöglichen, verschiedene Biomoleküle voneinander zu unterscheiden. Die wenigen Kameratechnologien, die es in diesen wichtigen Wellenlängenbereich gibt, sind jedoch sehr teuer, raschbehaftet und unterliegen strengen Exportbeschränkungen. Deshalb bleibt das riesige Potenzial des MIR-Lichts für die Biowissenschaften bisher weitgehend ungenutzt. Doch die Forscher haben eine neue Lösung vorgeschlagen: „Der Einsatz einer wirklich kontraintuitiven bildgebenden Technik mit quantenverschränkten Photonen erlaubt es uns, den Einfluss einer Probe auf einen Lichtstrahl im mittleren Infrarot zu messen, ohne dass dieses Licht jemals detektiert werden muss“, erklärt Inna Kviatkovsky, die Hauptautorin der Studie.

Es handelt sich dabei nicht um eine Umwandlung oder ein so genanntes 'Ghost-Imaging', sondern die Technik beruht auf einem subtilen Interferenzeffekt: Zunächst wird ein Photonenpaar erzeugt, indem ein Pumplaser in einen nichtlinearen Kristall fokussiert wird. Dieser Prozess kann so eingestellt werden, dass eines der Photonen im sichtbaren Bereich und das andere im MIR-Bereich (unsichtbar) liegt. Das MIR-Photon beleuchtet nun die Probe und wird zusammen mit dem sichtbaren Photon und dem Laser zum Kristall zurückgeschickt. Hier findet die entscheidende Quanteninterferenz statt - und zwar zwischen den beiden Möglichkeiten, dass das Photonenpaar bei diesem ersten Durchgang erzeugt wird, und der Möglichkeit, nicht beim ersten Durchgang, sondern beim zweiten Durchgang durch den Kristall erzeugt zu werden. Jegliche Störung, z.B. eine durch die Probe verursachte Absorption, wirkt sich nun auf diese Interferenz aus, und interessanterweise kann diese durch alleinige Betrachtung der sichtbaren Photonen gemessen werden. Mit der richtigen Optik und Ausnutzung der räumlichen Verschränkung der Photonen kann man ein auf diesem Prinzip basierendes MIR-Mikroskop bauen, was das Team in seiner Arbeit zum ersten Mal gezeigt hat.

„Nach einigen anfänglichen Herausforderungen waren wir wirklich überrascht, wie gut dies an einer realen Gewebeprobe funktioniert“, bemerkt Kviatkovsky. „Außerdem bestrahlen wir die Proben nur mit extrem niedrigen Leistungen im MIR - so niedrig, dass keine Kameratechnik der Welt diese Bilder direkt erfassen könnte.“ Obwohl dies natürlich nur die erste Demonstration dieser Mikroskopietechnik ist, entwickelt die Gruppe um Dr. Sven Ramelow bereits eine verbesserte Version der Technik. Die Forscher stellen sich ein mit Quantenlicht betriebenes Mikroskop im mittleren IR-Bereich vor, das die schnelle Messung der detaillierten, lokalisierten Absorptionsspektren für die gesamte Probe ermöglicht. „Im Erfolgsfall könnte dies ein breites Anwendungsspektrum für markierungsfreies Bio-Imaging haben, und wir planen, dies mit unseren Kooperationspartnern vom ECRC intensiv zu untersuchen“, erklärt Dr. Sven Ramelow, Gruppenleiter an der Humboldt-Universität und Initiator des Projekts.

Die Forschung wurde von der Deutschen Forschungsgemeinschaft (DFG) im Rahmen des Emmy-Noether-Programms gefördert.

Microscopy with undetected photons in the mid-infrared
Inna Kviatkovsky, Helen M. Chrzanowski, Ellen G. Avery, Hendrik Bartolomaeus, and Sven Ramelow
Science Advances 6, 42 (2020) eabd0264, DOI: 10.1126/sciadv.abd0264

Graphen als Detektiv zum Entschlüsseln molekularer Selbstorganisation

Forscher der Humboldt-Universität zu Berlin, des DWI – Leibniz-Instituts für interaktive Materialien und der RWTH Aachen haben in Zusammenarbeit mit der Universität Straßburg und dem CNRS in Frankreich gezeigt, dass elektronische Bauteile auf Basis von Graphen zur Beobachtung der Dynamik von molekularen Selbst­organisations­prozessen genutzt werden können. Ihre Ergebnisse wurden nun in Nature Communications veröffentlicht.

Die molekulare Selbst­organisation auf Oberflächen stellt eine leistungsstarke Strategie dar, um Substrate mit programmierbaren Eigenschaften zu versehen. Das Verständnis der Dynamik der zugrundeliegenden Selbstorganisationsprozesse ist entscheidend für die Beherrschung der Oberflächenfunktionalisierung. Jedoch wird die experimentelle Beobachtung der Selbst­organisation auf einem bestimmten Substrat durch die Herausforderung erschwert, Grenzflächen- und Volumenphänomene voneinander zu trennen.
Hochmoderne Raster­sonden­mikroskopie­techniken wie die Rastertunnelmikroskopie (STM) wurden verwendet, um die Dynamik der Selbstorganisation an der Fest/Flüssig-Grenzfläche zu überwachen, bisher jedoch nur in kleinen Populationen von (weniger als 1.000) Molekülen und mit einer geringen zeitlichen Auflösung (von 1 bis 10 Sekunden).
In der vorliegenden Studie hat das europäische Forscherteam unter der Leitung von Marco Gobbi und Paolo Samorì gezeigt, dass ein Transistor mit Graphen - einem zweidimensionalen (2D) Material, das sehr empfindlich auf Änderungen seiner Umgebung reagiert - als hochempfindlicher Detektor verwendet werden kann, um die Dynamik der molekularen Selbst­organisation an der Grenzfläche zwischen Graphen und Lösung zu verfolgen.
Untersucht wurde ein photoschaltbares Spiropyran­molekül, das mit einer Ankergruppe ausgestattet ist und durch Licht reversibel zwischen zwei verschiedenen Formen (Isomer) umwandelt (schalten) kann. Wenn Graphen mit einem kleinen Tröpfchen einer Lösung dieser Verbindung benetzt wird, bildet das Spiropyranisomer keine geordnete Schicht auf der Oberfläche. Im Gegensatz dazu wechseln die in Lösung befindlichen Moleküle bei Bestrahlung mit ultraviolettem (UV) Licht zum planaren Merocyanin-Isomer, das eine hochgeordnete Schicht auf der Graphenoberfläche bildet. Wenn das UV-Licht ausgeschaltet wird, kehren die Moleküle zu ihrer ursprünglichen nichtplanaren Spiropyranform zurück und die geordnete Schicht desorbiert. Wichtig ist, dass die Merocyanin-Monoschicht eine deutliche Änderung der elektrischen Leitfähigkeit des Graphens induziert. Daher ist es möglich, die Dynamik der Bildung und Desorption quasi „live“ zu beobachten, indem einfach der elektrische Strom gemessen wird, der über die Zeit durch Graphen fließt.
Diese einfache und robuste Plattform auf Basis eines Graphenbauteils ermöglicht die Beobachtung von komplexen dynamischen Selbst­organisationsprozessen an der Fest-Flüssig-Grenzfläche in Echtzeit. Die hochempfindliche, ultraschnelle, praktische, zuverlässige und nicht invasive elektrische Detektion bietet Einblick in die Dynamik mehrerer Milliarden Moleküle, die große Flächen (0,1 × 0,1 mm²) mit einer hohen zeitlichen Auflösung (100 ms) abdecken. Darüber hinaus ermöglicht die ultrahohe Oberflächenempfindlichkeit von Graphen, die Dynamik verschiedener Prozesse zu entwirren, die gleichzeitig an der Grenzfläche zwischen Feststoff und Flüssigkeit und in der darüber befindlichen Lösung ablaufen. Diese Strategie bietet ein großes Potenzial für Anwendungen in der (bio)chemischen Sensorik und Diagnostik.
 

 

Abbildung: Ein Tröpfchen einer Lösung, die ein photochromes Molekül enthält, wird auf eine Graphenoberfläche gegeben. UV-Licht wird verwendet, um die Photoisomerisierung zu induzieren, wodurch die Bildung einer geordneten molekularen Anordnung auf Graphen ausgelöst wird, die sich nach dem Ausschalten des UV-Lichts wieder ab- und auflöst. Die zeitliche Entwicklung des durch das elektronische Bauteil fließenden Stroms ermöglicht die Beobachtung der Dynamik der Bildung und Auflösung der selbstorganisierten Schicht in Echtzeit.

Graphene transistors for real-time monitoring molecular self-assembly dynamics
M. Gobbi, A. Galanti, M.-A. Stoeckel, B. Zyska, S. Bonacchi, S. Hecht, and P. Samorì
Nature Communications, 2020, 11, xxxx. DOI: 10.1038/s41467-020-18604-4

 

WEITERE SCIENTIFIC HIGHLIGTHS

  

First quantum measurement of temperature in a living organism Enwrapping of tubular J-aggregates of amphiphilic dyes for stabilization and further functionalization Metal-Assisted and Solvent-Mediated Synthesis of Two-Dimensional Triazine Structures on Gram Scale Reversible Switching of Charge Transfer at the Graphene-Mica Interface with Intercalating Molecules Hidden Symmetries in Massive Quantum Field Theory Understanding the interaction of polyelectrolyte architectures with proteins and biosystems Printed perovskite LEDs – an innovative technique towards a new standard process of electronics manufacturing Modulating the luminance of organic light-emitting diodes via optical stimulation of a photochromic molecular monolayer at transparent oxide electrode Review on hybrid integrated quantum photonic circuit Excited-state charge transfer enabling MoS2/Phthalocyanine photodetectors with extended spectral sensitivity Insights into charge transfer at the atomically precise nanocluster/semiconductor interface for in-depth understanding the role of nanocluster in photocatalytic system

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Influence of interface hydration on sliding of graphene and Molybdenum-disulphide single-layers Off-shell gauge invariance Verschränkte Photonen für Messungen im mittleren Infrarot - Quantum Futur Award 2019 für Aron Vanselow Direct measurement of quantum efficiency of single-photon emitters in hexagonal boron nitride Artikel des IRIS-Nachwuchsgruppenleiters Michael J. Bojdys wird in Nature Communications veröffentlicht Neuer Halbleiter aus der Familie der Kohlenstoffnitride Researchers demonstrate very large electric tuning of a single quantum emitter at room temperature Optische Displays in neuem Licht Hybrid Organic-Inorganic Perovskites: Promising Substrates for Single-Atom Catalysts Ab initio modeling of novel photocathode materials for high brightness electron beams

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"SPACE – TIME – MATTER: Analytic and Geometric Structures": A Book about CRC 647 results published Kettenreaktion schaltet Moleküle in der Tiefe Lichtgesteuerte Herstellung bioabbaubarer Kunststoffe Optisch gesteuerte elektronische Bauelemente auf Basis von hybriden Materialien Lichtgesteuerte Moleküle: Forscher öffnen neue Wege im Recycling A "bullseye" antenna helps to read out a quantum sensor Erkundung der "idealen Zone" halbleitender Polymer-photokatalysatoren mittels Donator-Akzeptor Wechselwirkungen

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Längere Lebensdauern für Perowskit-Absorber Licht ermöglicht „unmögliches“ n-Dotieren von organischen Halbleitern Spiro-Bridged Ladder-Type Oligo(para-phenylene)s Wasser lässt das Proton zittern Röntgen-„Video“ ermöglicht Einblicke in die Bildung molekularer Schichten GLAD ermöglicht neuen organischen Datenspeicher

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Farb-Dualität von Photonen Licht kontrolliert die Reparatur von Materialien Die Sonne anzapfen Flexible optische Speicher Reproducibility in density functional theory calculations of solids

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Dotierung von organischen Halbleitern analysiert Flexible Nanodrähte: Berlin-Grazer Wissenschaftlerteam entwickelt molekulare Drähte mit hoher Leitfähigkeit und Biegsamkeit Mehr Photonen durch optische Nanofaser Efficient light emission from inorganic and organic semiconductor hybrid structures by energy-level tuning Optisch adressierbare Transistoren durch einfaches Mischen von „kleinen“ Halbleiter- und Photoschaltermolekülen

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Light-induced movements of single macromolecules on a modified graphite surface Fluoreszenz von Defektzentren in freischwebenden Diamanten Neuer zweidimensionaler graphitischer Halbleiter entdeckt Inner structure of adsorbed ionic microgel particles Energy-level alignment at metal/organic interfaces: Tying up the loose ends Scattering amplitudes in gauge theories – a new Lecture Notes in Physics Book by J. Henn and J. Plefka Band-bending in organic semiconductors

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Raman study of SP6 adsorbed on oxide surfaces Spin Chain Techniques for Scattering Amplitudes in Quantum Field Theory Modifying the ZnO workfunction by adsorption of F4TCNQ Beobachtung beeinflusst Bewegung Moderate doping leads to high performance of semiconductor/insulator polymer blend transistors Synchrone Bewegung von Elektronen in benachbarten Molekülen - ein ultraschneller Röntgenfilm über Metallkomplexe in einem Kristall Quantenlicht aus Diamant und Plastik Organische Elektronik: Wie der Kontakt zwischen Kohlenstoffverbindungen und Metall gelingt

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Molecules working together in new ways: Cooperative electrostatic effects can dominate charge-transport phenomena in self-assembled monolayers Organic Thin-Film Transistors Adressable by Light How "impurity" molecules turn plastic into electrical conductors – mechanism of electrical doping in organic semiconductors resolved Taking on-surface polymerization to the next level: Hierarchical and substrate-directed covalent assembly of complex nanostructures

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Electrostatic-Field Driven Alignment of Organic Oligomers on ZnO Surface

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